何素芳/羅永明教授團隊在Advanced Energy Materials發(fā)表乙醇重整制氫領(lǐng)域的新進(jìn)展

近日，昆明理工大學(xué)何素芳/羅永明教授團隊在國際權(quán)威期刊Advanced Energy Materials（IF₂₀₂₄=24.4）上以題為“Regulating and Stabilizing Strong Metal-Support Interactions on Ni/TiO₂by Crystal Phase for Ultra-Stable Ethanol Reforming”發(fā)表乙醇重整制氫領(lǐng)域最新研究成果。博士研究生朱松山為論文第一作者，何素芳教授（分析測試研究中心）、陸繼長副教授（環(huán)境科學(xué)與工程學(xué)院）和羅永明教授（化學(xué)工程學(xué)院）為該文共同通訊作者，昆明理工大學(xué)為第一署名單位和唯一通訊單位。

該研究利用TiO₂晶相工程策略調(diào)變和穩(wěn)定Ni/TiO₂催化劑上的強金屬-載體相互作用（SMSI），成功構(gòu)筑了部分封裝的Ni/r-TiO₂催化劑，同時實現(xiàn)了金屬Ni位點和Ni-TiO₂周邊界面位點的適度暴露，并克服了強金屬-載體相互作用（SMSI）對高溫富氫條件的結(jié)構(gòu)敏感性，有效抑制了金屬Ni燒結(jié)和積碳，從而在乙醇水蒸氣重整制氫（ESR）反應(yīng)中保持了長達(dá)420 h的高催化活性和結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性。

該研究還揭示了SMSI結(jié)構(gòu)對ESR反應(yīng)機制和失活機理的影響，以及SMSI結(jié)構(gòu)位點與復(fù)雜的ESR反應(yīng)間的結(jié)構(gòu)-性能關(guān)系。通過反應(yīng)動力學(xué)，結(jié)合原位DRIFTS-MS、TPSR-MS和DFT計算等研究證實，Ni/TiO₂催化劑上的ESR反應(yīng)始于乙醇脫氫為乙醛，隨后通過乙�；�中間體優(yōu)先氧化為乙酸，而不是分解為CO和CH₄。Ni/r-TiO₂催化劑上弱化的SMSI結(jié)構(gòu)暴露了高活性的Ni-TiO₂表面位點，增強了乙醇吸附活化，降低了基本步驟的反應(yīng)能壘。該研究可為SMSI在其它結(jié)構(gòu)敏感反應(yīng)中的設(shè)計和應(yīng)用提供指導(dǎo)。

 
TiO₂晶相調(diào)變和穩(wěn)定Ni/r-TiO₂催化劑SMSI及其強化ESR反應(yīng)的示意圖

研究工作得到了國家自然科學(xué)基金（重點、地區(qū)、青年）、云南省基礎(chǔ)研究基金（重點、面上）、云南省重大科技專項等項目以及云南省重點實驗室、省創(chuàng)新團隊、省高校重點實驗室等平臺的資助。

全文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/aenm.202402295